Van-der-Waals-Solarzellen wurden kürzlich durch Aufeinanderstapeln der zweidimensionalen Halbleiter Molybdändisulfid (MoS2) und Wolframdiselenid (WSe2) realisiert [Abbildung]. Zwischen den beiden benachbarten Halbleiterschichten bildet sich ein p-n-Kontakt [1]. Vielteilchenzustände wie Trionen und Exzitonen sind der Schlüssel zum Verständnis der komplexen physikalischen Vorgänge bei Beleuchtung. Grenzflächeneigenschaften reagieren sehr empfindlich auf die lokale Umgebung [Abbildung] und können durch endliche Verdrehungswinkel [2], Dehnung oder Defekte [3] stark verändert werden.

Links: Van-der-Waals basierte Solarzelle, mit einem Exciton das am Interface der zwei Schichten erzeugt wird. (rechts) Photostrom der Solarzelle als Funktion der angelegten Gatespannungen.

© Florian Libisch

Links: Van-der-Waals basierte Solarzelle, mit einem Exciton das am Interface der zwei Schichten erzeugt wird. Rechts: Photostrom der Solarzelle als Funktion der angelegten Gatespannungen. 

Ziele

Bei der Beleuchtung von halbleitenden Heteroschichten entsteht ein Fotostrom durch optische Anregung von Elektron-Loch-Paaren am p-n-Übergang, gefolgt von der Trennung von Elektronen und Löchern in verschiedene Schichten. Die Einzelheiten dieses Trennungsprozesses und der anschließenden Ladungsextraktion sind noch unklar, aber aber der Schlüssel zur Verbesserung der Effizienz der Bauelemente. Wir wollen die Rolle von Defekten und Spannungsmodulationen verstehen und Modulationen. Dies erfordert ein vollständiges mikroskopisches Bild der Exzitonenbildung und -trennung am p-n-Übergang der Heterostruktur, um eine effizientere Solarzelle zu entwickeln. Der relative Ausrichtungswinkel der verschiedenen Schichten φ ist ein weiterer abstimmbarer Freiheitsgrad, der die elektronische Struktur der die elektronische Struktur und damit die Eigenschaften der Exzitonen stark  beeinflussen kann.

Methoden

Wir verwenden unseren Tight-Binding-Ansatz für die einzelnen TMD-Schichten, der mit Hilfe der Dichtefunktionaltheorie parametrisiert wird. Funktionaltheorie parametrisiert. Mit Hilfe eines Poisson-Solvers berücksichtigen wir das gate-abhängige Potential in der gesamten Heterostruktur. Wir haben kürzlich Eigenzustände mit enger Bindung und einer Bethe-Salpeter-ähnlichen Gleichung verwendet um defektgebundene Exzitonen in WSe2 zu beschreiben [2]. Wir werden diesen Ansatz auf mehrschichtige Heterostrukturen ausweiten, um schichtinterne und schichtübergreifende Exzitonen und ihre Empfindlichkeit gegenüber Defekten zu untersuchen. Wir untersuchen Moire-Effekte für verschiedene Verdrehungswinkel mit Hilfe von effektiven Potentialen, die mit der Dichtefunktionaltheorie parametrisiert sind, ähnlich wie bei unserem Ansatz für Graphen auf hexagonalem Bornitrid oder MoS2 [3]. Einbettungsansätze ermöglichen den Ersatz von Substraten und Kontakten durch effektive Potentiale.

Kollaborationen

Die Gruppen von Grasser und Filipovic werden elektrostatische Bauelementesimulationen und Simulationen des Ladungstransports in MoS2-Filmen zur quantitativen Behandlung von Gate-Kontakten und der dielektrischen Umgebung. Die Gruppe Mueller wird optische Bauelemente entwickeln und  charakterisieren. Zusammen mit der der Madsen-Gruppe werden wir ab-initio-Defektbeschreibungen auf die enge Bindung übertragen. Wir werden unsere entspannten Geometrien mit Messungen der Kotakoski-Gruppe vergleichen.

Betreuer

Florian Libisch ist ein theoretischer Physiker für kondensierte Materie. Seine Forschung konzentriert sich auf die Simulation von realistischen Nanobauteilen, einschließlich Dehnungen, Kanten, Defekten und Substratinteraktionen. Quanten-Transport wird durch einen maßgeschneiderten Green'schen Funktionsansatz beschrieben, der die Simulation von großflächigen Strukturen (bis zu 1μm2) und den direkten quantitativen Vergleich mit STM-Messungen, Phononen-Renormierung in Moire-Überstrukturen oder Photolumineszenz von Einzelphotonen-Emittern. Einbettungsansätze erlauben die Kombination verschiedener Theorieniveaus in einer Simulation, was die Modellierung lokaler Anregungen auf hohem Niveau ermöglicht.

Website

Gruppe Prof. Libisch, öffnet eine externe URL in einem neuen Fenster

Literatur

  1. M. M. Furchi, A. Pospischil, F. Libisch, J. Burgdörfer und T. Müller. Photovoltaic Effect in an Electrically Tunable van der Waals Heterojunction. Nano Letters 14, 4785-4791 (2014). DOI: 10.1021/nl501962c.
  2. J. Quan, L. Linhart, M.-L. Lin, D. Lee, J. Zhu, C.-Y. Wang, W.-T. Hsu, J. Choi, J. Embley, C. Young, T. Taniguchi, K. Watanabe, C.-K. Shih, K. Lai, A. H. MacDonald, P.-H. Tan, F. Libisch, und X. Li. Phonon renormalization in reconstructed MoS2 moiré superlattices. Nature Materials 20, 1100-1105 (2021), DOI: 10.1038/s41563-021-00960-1.
  3. L. Linhart, M. Paur, V. Smejkal, J. Burgdörfer, T. Müller, and F. Libisch. Localized Intervalley Defect Excitons as Single-Photon Emitters in WSe2. Physical Review Letters 123, 146401 (2019). DOI: 10.1103/physrevlett.123.146401.